第6部分：高放废物处理

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1、放射性废物处理与处置放射性废物处理与处置20201111年年4 4月月哈尔滨工程大学哈尔滨工程大学矫彩山矫彩山第第6章高放废物处理章高放废物处理 高放废物特点及其处理概述高放废物特点及其处理概述高放废物（高放废物（High Level Waste，HLW）的体积仅占各类废物总）的体积仅占各类废物总体积的体积的3%，而高放废物的放射性活度却占各类废物总活度的，而高放废物的放射性活度却占各类废物总活度的95%。其特点是放射性比活度高。其特点是放射性比活度高, 释热率高释热率高, 含有一些半衰期长含有一些半衰期长、生物毒性高的核素。、生物毒性高的核素。 因此，它们的处理与处置技术复杂、难度大、费用高

2、因此，它们的处理与处置技术复杂、难度大、费用高, 成为成为当今放射性废物治理的重点研究开发课题。当今放射性废物治理的重点研究开发课题。第第6章高放废物处理章高放废物处理 高放废物特点及其处理概述高放废物特点及其处理概述乏燃料比放射性与其离堆时间之间的关系乏燃料比放射性与其离堆时间之间的关系 乏燃料衰变热功率与其离堆时间之间关系乏燃料衰变热功率与其离堆时间之间关系 后处理工艺工艺中，每处理后处理工艺工艺中，每处理1t乏燃料元件，产生将近乏燃料元件，产生将近5 m3 的的高放废液，经蒸发浓缩后，体积减少到高放废液，经蒸发浓缩后，体积减少到0.4 m3 左右。乏燃料中左右。乏燃料中99.9以上的裂变

3、产物都进入高放废液。以上的裂变产物都进入高放废液。第第6章高放废物处理章高放废物处理 高放废物特点及其处理概述高放废物特点及其处理概述（1）放射性）放射性核燃料后处理产生的高放废液核燃料后处理产生的高放废液1AW，放射性极强，经过，放射性极强，经过4a的的冷却，短半衰期核素虽已基本衰变掉了，其放射性活度依然冷却，短半衰期核素虽已基本衰变掉了，其放射性活度依然很强：很强：u生产堆高放废液：生产堆高放废液：-放射性放射性10111013Bq/L，放射性放射性10101011Bq/Lu动力堆高放废液：动力堆高放废液：-放射性放射性10131015Bq/L，放射性放射性10121013Bq/L第第6章

4、高放废物处理章高放废物处理 高放废物特点及其处理概述高放废物特点及其处理概述（2）毒性）毒性高放废液的化学组成十分复杂，且与乏燃料冷却时间有关。高放废液的化学组成十分复杂，且与乏燃料冷却时间有关。主要包括主要包括:裂变产物裂变产物总锕系元素，包括萃余的铀、钚和中子俘获而生成的次锕总锕系元素，包括萃余的铀、钚和中子俘获而生成的次锕系元素等系元素等设备材料的腐蚀产物及其活化产物设备材料的腐蚀产物及其活化产物包壳材料，包壳材料，Ai、Mg、Fe、Zr等等中子毒物，主要是中子毒物，主要是Gd、Cd及及B等等化学试剂，如化学试剂，如NO3-、SO42-、PO43-、Na+等及有机物。等及有机物。高放废液

5、中主要的放射性核素高放废液中主要的放射性核素第第6章高放废物处理章高放废物处理 高放废物特点及其处理概述高放废物特点及其处理概述（3）放热率）放热率高放废液中许多核素有高释热率，这使得高放废液早期的放高放废液中许多核素有高释热率，这使得高放废液早期的放热率可达热率可达20W/L。主要铀。主要铀90Sr和和137Cs所贡献，经过所贡献，经过10年衰变后年衰变后释热率可降低到释热率可降低到80%，经过，经过100年降低到年降低到60%，经过，经过300年降年降低到低到10%。（4）酸及盐等化学品）酸及盐等化学品高放废液中酸度达到高放废液中酸度达到26mol/L，具有较强的腐蚀性。此外，具有较强的腐

6、蚀性。此外，废液中还含有一定的盐分，有生产沉淀的可能。废液中还含有一定的盐分，有生产沉淀的可能。（5）爆炸性气体）爆炸性气体由水及有机物辐照分解产生的由水及有机物辐照分解产生的H2、CO、CH4、C2H6及及C2H4等等气体产物，有引发爆炸的可能。气体产物，有引发爆炸的可能。高放废液固化处理流程方块图高放废液固化处理流程方块图 高放废液的预处理高放废液的预处理高放废液的蒸发浓缩高放废液的蒸发浓缩蒸发法浓缩高放废液流程示意图蒸发法浓缩高放废液流程示意图 主要目的是减少废液体积；主要目的是减少废液体积；净化系数可达净化系数可达105106；随着硝酸浓度的增加，沸点随着硝酸浓度的增加，沸点升高，碘、

7、钌挥发严重，设升高，碘、钌挥发严重，设备腐蚀加剧，必须进行破坏备腐蚀加剧，必须进行破坏硝酸。硝酸。 澄清分离夹澄清分离夹带有机溶剂带有机溶剂高放废液的预处理高放废液的预处理 高放废液的蒸发浓缩高放废液的蒸发浓缩当硝酸浓度为当硝酸浓度为8mol/L时：时：4HNO3 + HCHO 4NO2 + CO2+ 3H2O当硝酸浓度为当硝酸浓度为28mol/L时：时：4HNO3 + 3HCHO 4NO+3CO2 + 5H2O当硝酸浓度小于当硝酸浓度小于2mol/L时：时：2HNO3+HCHO HCOOH+2NO2+ H2O2HNO3+HCOOH 2NO+ 3CO2 + 4H2O 甲醛脱硝的最终产物都是挥发

8、性气体和水，因而不会增加蒸甲醛脱硝的最终产物都是挥发性气体和水，因而不会增加蒸残液的含盐量和其它杂质。残液的含盐量和其它杂质。高放废液的预处理高放废液的预处理高放废液的储存高放废液的储存目的：目的： 降低废液的比活度（短寿命核素）；降低衰变热。降低废液的比活度（短寿命核素）；降低衰变热。时间：时间：20 30 a 容器：容器：不锈钢储罐不锈钢储罐 条件：条件：装在不锈钢衬里的混凝土（装在不锈钢衬里的混凝土（1m厚）地下室里；厚）地下室里；每个储罐与一个等容积空罐相连，应急预案；每个储罐与一个等容积空罐相连，应急预案； 设置冷凝器，冷凝崩沸产生的蒸汽，使之回流到罐内；设置冷凝器，冷凝崩沸产生的蒸

9、汽，使之回流到罐内； 配有压缩空气搅拌装置，携带辐解产生的氢气，避免颗粒物配有压缩空气搅拌装置，携带辐解产生的氢气，避免颗粒物沉积底部引发崩沸。沉积底部引发崩沸。 高放废液的储存高放废液的储存贮罐材质贮罐材质在早期，美国曾用碱中和酸性废液，然后采用碳钢槽贮存碱在早期，美国曾用碱中和酸性废液，然后采用碳钢槽贮存碱性和中性高放废液。汉福特和萨凡那河厂的性和中性高放废液。汉福特和萨凡那河厂的183个碳钢贮槽，个碳钢贮槽，发现有发现有20多个发生了泄漏。多个发生了泄漏。美国、英国等国家贮存高放浓缩废液的运行经验表明，不锈美国、英国等国家贮存高放浓缩废液的运行经验表明，不锈钢槽贮存酸性高放废液是目前唯一

10、获得大规模应用的中间贮钢槽贮存酸性高放废液是目前唯一获得大规模应用的中间贮存技术。存技术。所以，目前认为在不锈钢灌中贮存酸性废液比较安全。所以，目前认为在不锈钢灌中贮存酸性废液比较安全。高放废液的储存高放废液的储存废液废液pH值值中性废液由于金属离子的水解作用而会产生泥浆沉淀，这些中性废液由于金属离子的水解作用而会产生泥浆沉淀，这些泥浆载带有大部分的放射性核素。泥浆载带有大部分的放射性核素。在汉福特厂用碳钢衬里的贮罐，直径为在汉福特厂用碳钢衬里的贮罐，直径为23 m，深度为，深度为6 12 m，容量为，容量为1800 3700 m3。如果固体物质沉降到罐底，会使无。如果固体物质沉降到罐底，会使

11、无内部冷却装置的贮罐产生崩沸。崩沸时的蒸发速度为正常值内部冷却装置的贮罐产生崩沸。崩沸时的蒸发速度为正常值的的50倍。罐底放射性沉淀物的温度曾高达倍。罐底放射性沉淀物的温度曾高达177 ，观察到罐内，观察到罐内最大压力达最大压力达1.38104 Pa。高放废液的储存高放废液的储存空气搅拌空气搅拌为解决崩沸的问题，汉福特厂采用内部空气提升进行搅拌的为解决崩沸的问题，汉福特厂采用内部空气提升进行搅拌的方法，来缓和废液满罐以后的崩沸。使用压缩空气搅拌，一方法，来缓和废液满罐以后的崩沸。使用压缩空气搅拌，一方面可以使废液中的沉淀物呈悬浮状态，避免沉淀；另一方方面可以使废液中的沉淀物呈悬浮状态，避免沉淀