中国地质大学(武汉)赵凌ACB：电子调控0D/2D CeO₂量子点修饰SrIrO₃纳米片实现稳定高效的酸性析氧反应

发布时间：2022-07-08 08:55:31 邃瞳科学云

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第一作者：游茂盛

通讯作者：赵凌

通讯单位：中国地质大学(武汉)

论文DOI：10.1016/j.apcatb.2022.121579

全文速览

酸性介质中的析氧反应（OER）对电解池电解水制氢的商业化应用至关重要，发展高效稳定酸性OER催化剂是当前的瓶颈问题之一。该工作通过CeO₂量子点的表面修饰，调控了界面电子结构并且缓解了SrIrO₃钙钛矿中Sr溶解问题，从而提高了SrIrO₃催化剂在酸性OER中的催化活性及稳定性。

背景介绍

为了应对日益严峻的能源危机和环境恶化问题，利用间歇性风能或太阳能发电产生高纯度氢气和氧气的水分解是发展可持续清洁能源供应的有效战略。其中，质子交换膜电解水制氢技术具有电流密度大、能量效率高等优点。IrO₂被认为是最成熟的酸性OER催化剂。然而，成本高、资源稀缺、低活性与稳定性限制了其大规模应用。SrIrO₃钙钛矿作为酸性OER替代催化剂之一，受限于Sr溶解问题。

本文亮点

本文提出了CeO₂量子点修饰SrIrO₃纳米片的策略，详细地阐述了异质结构与催化性能及稳定性的关联。

图文解析

图1. OER机理的DFT计算：(a) CeO₂@SrIrO₃异质结构的电荷密度差；(b) SrIrO₃-Ir位点上OER的吉布斯自由能图；(c) CeO₂@SrIrO₃-Ir位点上OER的吉布斯自由能图；(d) CeO₂@SrIrO₃-Ce位点上OER的吉布斯自由能图；(e)理论过电位。

CeO₂@SrIrO₃异质结构的界面电子重排有效地降低了OER的理论过电势，其中CeO₂@SrIrO₃-Ce具有较低的OER理论过电势。

图2. DFT计算：(a) SrIrO₃的Sr空位形成能；(b)；CeO₂@SrIrO₃的Sr空位形成能。

CeO₂@SrIrO₃异质结构的Sr空位形成能大于SrIrO₃的Sr空位形成能，表明CeO₂@SrIrO₃异质结构能有效缓解Sr溶解问题。

图3. 在0.5 M H₂SO₄中的电化学OER性能：（a）LSV曲线；（b）过电位达到10 mA cm⁻²；（c）Ir的质量归一化活性；（d）通过表面积归一化的比活性；（e）Tafel图；（f）阻抗图；（g）计时电位曲线。

4CeO₂@SrIrO₃电催化剂在0.5 M H₂SO₄酸性介质中展现出良好的催化活性及稳定性。在10 mA cm^-2的电流密度下，展现出238 mV的低过电位，并持续工作50 h，可相比文献报道的大多数钙钛矿催化剂。

图4. OER测试后的4CeO₂@SrIrO₃电催化剂的形貌和结构表征：（a）XRD；（b）XPS得到的Sr/Ir的相对比值；（c）Sr 3d XPS图；（d）TEM图；（e）OER后4CeO₂@SrIrO₃的HRTEM图。

4CeO₂@SrIrO₃电催化剂在OER测试后，保持了原先的相结构及微结构，表面修饰的CeO₂能够较好地保护SrIrO₃。

总结与展望

理论计算揭示了CeO₂@SrIrO₃异质结构具有较低的理论过电势及较高的Sr空位形成能，是一种潜在的稳定高效的OER电催化剂。鉴于此，研究人员开发了一种CeO₂量子点修饰SrIrO₃纳米片的0D/2D异质结构电催化剂。研究结果表明CeO₂@SrIrO₃电催化剂在0.5 M H₂SO₄酸性介质中展现出较高的催化活性及一定的稳定性。在10 mA cm^-2的电流密度下，展现出238 mV的低过电位，并持续工作50 h。基于4CeO₂@SrIrO₃||Pt-C的电解水器件，在1.51V电压下能获得10 mA cm^-2的电流密度，并能稳定工作50 h。本研究揭示异质结构与电催化性能及稳定性的构效关系。

通讯作者介绍

赵凌，中国地质大学（武汉）副教授，博士生导师。2014年入选湖北省“楚天学子”。中国能源研究会燃料电池专委会青年委员。研究领域包括燃料电池/电解池、电化学、钙钛矿材料、二氧化碳还原。以第一作者或通讯作者在Journal of the American Chemical Society, Applied Catalysis B: Environmental, Journal of Materials Chemistry A等杂志发表SCI论文60余篇，专著3章。

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